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它的建立，意味着雅典已从希腊的一个普通城邦转为一个领导着大批同盟者的霸主。
提洛同盟建立的详情，今天已不得而知。
很可能是雅典首先与萨摩斯、开俄斯等大邦建立同盟关系，随后其他各邦纷纷与雅典签订类似的盟约。
这些工作完成后，雅典遣使到各邦要求其派代表出席在提洛岛举行的同盟大会。
作为爱琴海中和小亚细亚希腊人以及雅典人共同的宗教中心，提洛岛作为同盟本部所在地能为所有加盟者接受。
同盟的领袖当然是雅典人，同盟的财务官和军队统帅都由雅典人充任。
关于同盟的组织情况，修昔底德说：
于是雅典人规定各同盟国在准备对付波斯的战争中所应缴纳的各种捐助，确定哪些国家是给付金钱的，哪些国家是贡献船舰的——其目的是劫掠波斯国王的领土，以报复他们过去所受的损失。
在这时候，雅典人首次指定了希腊财务官。
他们接受盟邦交纳的贡款，第一次的贡献是460塔兰特。
同盟金库设在提洛岛上，同盟大会也在岛上的圣地中举行。
最初雅典人领导的同盟者都是独立的国家，他们在雅典人和同盟者共同参加的大会上做出决议。
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这段记载说明：提洛同盟最初的组织与斯巴达人领导的伯罗奔尼撒同盟相似。
雅典人虽享有领导权，但涉及全同盟的行动必须得到同盟大会的批准，执行它的决议。
同盟大会中可能是一国一票，大国并不能享有特殊的权力。
雅典作为盟主，从一开始就具有很大影响，同盟财务官和军事统帅都由雅典人担任说明了它地位的特殊。
但与伯罗奔尼撒同盟不同，提洛同盟是海上国家的同盟，水师是它最主要的军事力量。
不少盟邦因国贫人少，不足以应付组建水师所需要的庞大开支，因此宁愿交纳贡款，由雅典人或其他同盟者代服军役，从而使同盟常常拥有大笔现金。
这些钱的使用大概都需得到同盟大会的批准。
同盟建立初年，由于经常组织反波斯的军事行动，贡金很可能极少盈余。
同盟建立之际，雅典人显然想使其成为永久性的同盟，与盟邦盟誓时将铁块投入海底，意思是除非铁块浮起，盟誓将永远有效。
后来当某些城邦试图脱离同盟时，雅典毫不留情地予以镇压，从同盟的章程来说，并无不妥。
提洛同盟建立后，继续进行反波斯战争。
约公元前476年，雅典与同盟军在雅典天才将军奇蒙指挥之下围攻色雷斯地区的重要城市埃昂。
它位于斯特吕蒙河口，是波斯控制色雷斯最重要的据点，也是重要的屯粮地。
尽管驻该城的波斯总督尽力守御，但终因粮尽援绝，无法挽救其失败的命运。
事后雅典人企图沿斯特吕蒙河而上，在一个名叫九路的地方建立殖民地，以进一步控制色雷斯的木材和矿山，但被当地居民击败。
约公元前468年，提洛同盟军队在奇蒙指挥之下，再次与波斯大军决战。
奇蒙率同盟军队在小亚细亚南部连续出击，将大批沿海城市纳入提洛同盟之内。
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