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1897年，光绪二十三年，蔡元培30岁，继续供职翰林院。
对新学兴趣日浓，涉猎更广。
1898年，光绪二十四年，蔡元培31岁，同年，戊戌变法失败，戊戌六君子被杀，除“京师大学堂”
外的百日维新成果均遭停止。
蔡元培弃官从教，初任绍兴中西学堂监督、嵊县剡山书院院长、南洋公学特班总教习。
1899年，光绪二十五年，蔡元培32岁，兼任嵊县剡山书院院长。
4月，为徐维则编《东西学术录》作序。
1900年，光绪二十六年，蔡元培33岁，夫人王昭病逝。
同年，八国联军侵华。
1901年，光绪二十七年，蔡元培34岁时，夏，赴上海代理澄衷学堂校长。
9月，被聘为南洋公学经济特科班总教习。
1902年，光绪二十八年，蔡元培35岁时，同蒋智由等在上海创办中国教育会并任会长，创立爱国学社、爱国女学，均曾被推为总理。
1月1日，蔡元培在与他往日的学生黄仲玉女士，在杭州举办了他一生中的第二次婚礼。
1903年，光绪二十九年，蔡元培36岁时，爱国学社的活动引起清政府的警觉，下令侦讯。
蔡元培辗转青岛、日本、绍兴、上海等地，一方面学习德语，准备赴德留学。
同年，蔡元培为抗拒俄国政府觊觎中国北方领土，与上海反清革命志士以对俄同志会的名义办了《俄事警闻》（后改《警钟日报》）。
1904年，光绪三十年，蔡元培37岁时，在上海组织建立了反清革命组织光复会。
1905年，光绪三十一年，蔡元培38岁时，同盟会成立，光复会并入，孙中山委任蔡元培为同盟会上海分会负责人。
1907年5月，光绪三十三年，蔡元培40岁时，在驻德公使孙宝琦的帮助下前往德国柏林，入莱比锡大学听课和研究心理学、美学、哲学诸学科。
已近不惑之年的蔡元培开始了四年海外留学的生活。
在德四年，他编著了《中国伦理学史》等一批学术书籍。
1911年，宣统三年，蔡元培44岁，11月上旬，辛亥革命爆发，在陈其美去电催促下，蔡元培取道西伯利亚回国。
1912年，民国元年，蔡元培45岁，1月4日，中华民国临时政府在南京成立，他就任南京临时政府教育总长。
1月19日，民国元年，在蔡元培主导下教育部颁布了《普通教育暂行办法》，并主持制定了《大学令》和《中学令》，这是中国的第一个大学和中学校令，他强调要把中学和大学键造成健全国民的学校。
2月，鲁迅被他邀请到教育部任职。
7月，蔡元培因不愿与袁世凯政府合作而辞职。
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